國檢檢測歡迎您☁╃╃•!

微信公眾號|騰訊微博|網站地圖

全國服務熱線╃▩₪✘•:

400-1188-260
13372307781

您可能還在搜╃▩₪✘•: 無損檢測緊韌體檢測軸承檢測浙江綜合實驗機構

社會關注

分享╃▩₪✘•:基於金屬有機骨架材料的電化學DNA感測器在分析檢測領域的應用進展

返回列表 來源╃▩₪✘•:國檢檢測 檢視手機網址
掃一掃!分享╃▩₪✘•:基於金屬有機骨架材料的電化學DNA感測器在分析檢測領域的應用進展掃一掃!
瀏覽╃▩₪✘•:- 釋出日期╃▩₪✘•:2022-09-16 09:06:55【

摘 要:電化學 DNA 感測器是基於 DNA 探針與目標 DNA 之間鹼基互補配對原則構建的傳 感器,根據識別元件與目標物結合前後訊號變化實現目標物的檢測,已成為傳統檢測方法的有效替 代方法.而金屬有機骨架材料(MOFs)具有比表面積大◕││☁╃、孔隙率高◕││☁╃、孔徑可調和熱穩定性強等諸多 優點,引起學者的廣泛關注,已初步用於電化學 DNA 感測器的構建,並用於腫瘤標誌物◕││☁╃、抗生素及 重金屬等的靈敏◕││☁╃、準確檢測.為此,綜述了電化學 DNA 感測器的 DNA 探針固定方法及訊號物質, 重點介紹了基於 MOFs的電化學 DNA 感測器在分析檢測領域的應用進展,並對其未來發展方向 進行了展望(引用文獻50篇). 

關鍵詞:金屬有機骨架材料;電化學 DNA 感測器;分析檢測;綜述 

中圖分類號:O657.1 文獻標誌碼:A 文章編號:1001G4020(2022)09G1109G08


核酸◕││☁╃、生物分子和金屬離子等檢測物質的分析 方法包括聚合酶鏈式反應法[1]◕││☁╃、高效液相色譜法[2]◕││☁╃、 酶聯免疫吸附法[3]等.然而,這些傳統方法存在樣 品前處理相對繁瑣◕││☁╃、檢測儀器成本高◕││☁╃、需要熟練操作 人員等問題,很難實現實時◕││☁╃、快速和現場檢測[4].

電化學 DNA 感測器是將 DNA 分子作為識別 元件或檢測物件,透過換能器將 DNA 分子特異性 識別中產生的敏感訊號轉化為電化學訊號,以此實 現一個或多個目標分子的定性或定量檢測[5G6],具有 靈敏度高◕││☁╃、檢測成本低◕││☁╃、特異性強以及便攜性好等諸 多優點,已廣泛應用於分析檢測領域[7G8]. 

電化學 DNA 感測器的效能與介面修飾材料密 切相關.金屬有機骨架材料(MOFs)是由金屬簇與 有機配體透過配位鍵形成的一種多孔材料,具有比 表面積大◕││☁╃、金 屬 活 性 中 心 豐 富 和 易 修 飾 等 諸 多 優 點[9G10],已經初步用於電化學 DNA 感測器的構建, 並用於腫瘤標誌物◕││☁╃、抗生素及重金屬等的靈敏◕││☁╃、準確檢測,引起學者的廣泛關注.為此,本工作綜述了電 化學 DNA 感測器的 DNA 探針固定方法及訊號物 質,重點介紹了基於 MOFs的電化學 DNA 感測器 在分析檢測領域的應用進展[11G14]. 

1 電化學 DNA感測器的 DNA探針固定方法 

1.1 吸附法

吸附法是透過 DNA 探針中帶負電荷磷酸骨架 與帶正電荷電極之間的靜電作用,將 DNA 探針固 定在電極表面的一種方法[15],分為直接吸附法與間 接吸附法.直接吸附法是將一定量捕獲探針滴加在 修飾電極表面,直接經物理作用吸附[16];間接吸附 法是在一定電壓下透過計時電流法將 DNA 探針固 定在電極表面[2].吸附法簡單靈活,易操作,無需任 何修飾,對 DNA 探針損傷小,電極可重複使用,但 是吸附法也存在 DNA 探針固定不牢固的缺陷,這 會使 DNA 探針在高鹽溶 液 中 容 易 從 電 極 表 面 脫 落,因此採用該方法時對檢測環境的要求較高[17].

1.2 共價鍵合法 

共價鍵合法是透過 DNA 探針的功能基團(如 氨基◕││☁╃、磷酸基)與電極表面修飾的功能基團(如氨基◕││☁╃、 羧基◕││☁╃、羥基)之間的共價結合,將 DNA 探針固定在 電極表面的一種方法[18].ARIFFIN 等[19]採用金奈米粒子(AuNPs)修飾絲網印刷電極(SPE)表面,然 後將氨基化空心二氧化矽球沉積到 AuNPs修飾的 SPE(AuNPs/SPE)表面,利用戊二醛連線 DNA 探 針,再用磷酸鉀緩衝液沖洗,以去除未共價結合的 DNA 探針.與吸附法相比,共價鍵合法固定 DNA 探針更加牢固與穩定,有利於提高 DNA 探針的靈 活性,進而提高分子雜交的效率.

1.3 自組裝 

自組裝是利用電極表面的修飾物與 DNA 探針 之間形成的熱力學穩定◕││☁╃、高度有序的單層分子膜將 DNA 探針固定在電極表面的一種方法[20].自組裝 主要有兩種情況:一是利用含有氨基◕││☁╃、羥基等活性基 團的硫化物◕││☁╃、二硫化物在金電極或金修飾電極表面 形成自組裝膜,再將 DNA 探針固定在電極表面,如 SU 等[21]將硫醇化 DNA 探針固定在 AuNPs@二硫 化鉬(MoS2)薄膜修飾的電極表面,用於捕獲目標分 子 miRNAG21(miRNA 為微小 RNA),構建了基於 AuNPs@MoS2 複合材料的電化學 DNA 感測器;二 是對 DNA 探針進行修飾,使之攜帶巰基(-SH)或 硫原子,再將修飾後的 DNA 探針自組裝在金電極 表面,如 MA 等[22]將-SH 修飾的 DNA 探針透過 自組裝形成單分子膜(SAM),用 MOFs的骨架結構 保護 DNA SAM,使 用 單 鏈 DNA(ssDNA)◕││☁╃、雙 鏈 DNA(dsDNA)◕││☁╃、發 夾 DNA 和 四 面 體 納 米 結 構 DNA 等 不 同 的 DNA 探 針 構 建 了 相 應 的 電 化 學 DNA 感測器.自組裝 SAM 可以使電極表面形成 結構緊密◕││☁╃、組織完整的分子層,DNA 探針緊密結合 在電極 表 面,穩 定 性 和 結 合 力 更 強,進 而 可 以 使 DNA 探針與目標識別物牢固結合.但是自組裝方 法存在操作複雜◕││☁╃、成本較高等不足.

2 電化學 DNA感測器的訊號物質 

2.1 亞甲基藍

亞甲基藍(MB),化學式為 C16H18ClN3S,是一 類帶有 芳 香 雜 環 結 構 的 物 質,可 以 特 異 性 識 別 ssDNA 或 dsDNA. 許 永 強[23] 將 5′GSH 修 飾 的 ssDNA固定在金電極上,以 MB 作為雜交指示劑, 構建電化學 DNA 感測器來特異性檢測鹼基錯配的 ssDNA.王存等[24]將 MB 封裝在生物金屬有機骨 架材料(bioGMOF)中作為訊號標籤,當目標物含量 持續升高時,電極表面引入的信標複合物 AuNPsG MB@bioGMOF數量增加,訊號響應值增大.BAO 等[25]將 MB 嵌 入 氨 基 功 能 化 的 MOFs(UiOG66GNH2)孔內,透過醯胺反應連線可程式設計組裝的鎖定 DNA(LGDNA),並以其作為訊號標籤,當目標物存 在時,觸 發 缺 口 內 切 酶,導 致 產 生 兩 條 鏈 (S1 與 S2),S1 與 S2 作 為 刺 激 物 可 以 參 與 MB@DNA/ MOFs上的鏈置換反應,使 LGDNA 髮夾結構開啟 以釋放 MB,再加入LGDNA 的互補鏈使S1與S2重 新遊離到反應體系中以實現訊號放大.

2.2 二茂鐵 

二茂鐵(Fc),化學式為 Fe(C5H5)2,屬於金屬 有機配合物,其化學性質穩定◕││☁╃、熱穩定性高,在構建 電化學感測器過程中常被用作 信 號 物 質.SHEN 等[26]採用Fc和CuGMOFs同時作為訊號物質,並借 助phi29DNA 聚合酶和切口核酸內切酶進行二次 迴圈,大量捕獲的探針降低了 Fc的原始訊號,但發 夾探針3/AuNPs/CuGMOFs訊號探針與捕獲探針 雜交後 CuGMOFs的訊號逐漸增強,因此透過測量 CuGMOFs和 Fc的峰值電流比構建了一種靈敏◕││☁╃、高 效的比率電化學方法來檢測脂多糖.DENG 等[27] 將 Fc標記的訊號探針和 MB修飾的內參比探針結 合在一個髮夾結構的 DNA 上,開發了一種基於雙 訊號修飾的髮夾結構 DNA 比率探針,實現了對黏 蛋白的高效檢測.

2.3 硫堇 

硫堇,分子式為 C14H13N3O2S,是一種吩噻嗪 類染料,由於穩定性好◕││☁╃、電子轉移能力強,常被用作 訊號物質.YU 等[28]以聚乙烯亞胺作為黏結劑,將 硫堇與 CeGMOFs相結合,CeGMOFs可以電催化硫 堇,在凝血酶存在情況下,CeGMOFs對硫堇的電催 化能力進一步增強,從而增強電流,基於此構建了一 種可以檢測凝血酶的電化學 DNA 感測器.WANG 等[29]基於 Co/FeGMOFs複合物可以電催化硫堇放 大電化學訊號的特點,構建了一種檢測赭麴黴毒素 A 的電化學 DNA 感測器.

3 基於 MOFs的電化學 DNA感測器在分析 檢測領域的應用 

電化學 DNA 感測器介面材料的選擇直接影響 檢測的靈敏度及穩定性.MOFs具有孔隙率高◕││☁╃、比 表面積大◕││☁╃、孔徑可調◕││☁╃、熱穩定性強◕││☁╃、催化效能好◕││☁╃、易功 能化等諸多優點,其特殊的結構和性質使 MOFs比 常規材料更具有優勢.在構建電化學 DNA 感測器 過程中,MOFs的多孔結構◕││☁╃、大的比表面積可以使 DNA 探針牢固地固定在電極表面,避免 DNA 探針 受外界環境因素的影響[30].MOFs作為一種催化材料,可以間接電催化硫堇◕││☁╃、MB◕││☁╃、Fc等訊號物質,進 而放 大 檢 測 信 號. 因 此,基 於 MOFs 的 電 化 學 DNA 感測器廣泛用於腫瘤標誌物◕││☁╃、抗生素以及重金 屬的靈敏◕││☁╃、準確檢測.

3.1 腫瘤標誌物的檢測 

3.1.1 端粒酶 

端粒酶是一種由 DNA 與蛋白質組成的核糖核 蛋白複合體,是乳腺癌◕││☁╃、卵巢癌◕││☁╃、胃癌等多種腫瘤的 生物標誌物[31G32].

DONG 等[33]將 MB 標記的髮夾 DNA 與端粒 酶引 物 (TP)形 成 的 復 合 物 (MBGHPsGTP)通 過 Au-S鍵固定在電極表面,當反應體系中存在端粒 酶和脫氧核糖核苷三磷酸複合物時,髮夾 DNA 打 開,MB遠離電極表面使產生的電流降低,隨後向反 應體 系 中 加 入 Au@CeMOFsGcDNA,互 補 DNA (cDNA)能與 TP 的延伸段雜交固定在電極表面, Au@CeMOFsGcDNA 可以電催化對苯二酚(HQ), 從而產生 HQ 的氧化峰.基於此,構建了一種比率 電化學 DNA 生物感測器,實現了端粒酶的檢測,線 性範圍為2×102 ~2×106cells??mL-1,檢出限為 27cells??mL-1. 

WANG 等[34]在 PCNG224(一種 MOFs)上原位 修飾銀奈米粒子(AgNPs)形成 AgNPs/PCNG224, 然後採用鏈黴親和素(SA)的識別部分對 AgNPs/ PCNG224進行生物功能化修飾,並設計了一種含有 SA 適配體的髮夾結構 DNA 以用於訊號轉導.當 端粒酶存在時,端粒酶可以拉長髮夾結構 DNA 中 的引物以取代部分莖鏈,從而導致髮夾結構 DNA 中的SA 適配體形成開放結構.由於與核酸適配體 的特異性相互作用,含有 SA 識別部分的 AgNPs/ PCNG224會與髮夾結構 DNA 中開放的 SA 適配體 結 合 附 著 在 電 極 表 面,AgNPs/PCNG224 中 的 AgNPs在0.072V 處產生電化學訊號,進而實現了 端粒 酶 的 檢 測,線 性 範 圍 為 1.0×10-7 ~1.0× 10-1IU??L-1,檢出限為5.4×10-8IU??L-1. 

3.1.2 miRNAG21和 miRNAG126 

miRNA 是一種長度為19~39kb的內源性非 編碼 RNA.目 前 為 止,miRNAG21 與 miRNAG126 是研究較多的 miRNA,二者可以作為膀胱癌◕││☁╃、直腸 癌◕││☁╃、肺癌等多種惡性腫瘤的生物標誌物[35G36]. 

MA 等[37]製備了含有硫堇的 MOFs衍生的FeG NGCG硫堇以及 Fe3O4@AuNPs,並將二者依次修飾 在磁性 玻 碳 電 極 表 面,此 時 FeGNGC 與 Fe3O4 @AuNPs共同催化硫堇的電還原過程可產生一個原 始電流;再透過 Au-S鍵將-SH 功能化的髮夾探 針 1 固 定 在 AuNPs@ Fe3O4 表 面,然 後 滴 加 miRNAG21,當 miRNAG21存在時,會觸發催化髮夾 組裝反應,進而提高感測器的靈敏度;然後再滴加導 電性差的SiO2 奈米球修飾的髮夾探針2,此時SiO2 的存在會使原始電流降低.基於 miRNAG21 的濃 度與信 號 電 流 差 值 之 間 的 良 好 線 性 關 系 實 現 了 miRNAG21的 檢 測,線 性 範 圍 為 1fmol??L-1 ~ 10nmol??L-1,檢出限為0.63fmol??L-1. 

HU 等[38] 制 備 了 一 種 新 型 雙 金 屬 MOFs (CoNiGMOFs),然後透過氫鍵◕││☁╃、πGπ堆疊和範德華力 的聯合作用,將與 miRNAG126鹼基互補的 DNA 探 針牢固固定在 CoNiGMOFs上.由於 DNA 探針可 以與 miRNAG126 的 鹼 基 互 補 結 合,進 而 實 現 了 miRNAG126的 靈 敏 檢 測,線 性 範 圍 為 1fmol?? L-1~10nmol??L-1,檢出限低至0.14fmol??L-1.

3.1.3 癌胚抗原 

癌胚抗原(CEA)是一種膜結合糖蛋白,與疾病 復發風險增加和患者預後不良有關,是肺癌◕││☁╃、乳腺癌 等多種惡性腫瘤的生物標誌物[39].

LI等[40]將製備了含有多巴胺(PDA)◕││☁╃、AuNPs 的八 面 體 FeGMOFs 復 合 材 料 (PDA@ Au@FeG MOFs),透過1G[3G(二甲氨基)丙基]G3G乙基碳二亞 胺鹽酸鹽和 NG羥基琥珀醯亞胺偶聯劑活化 PDA@ Au@FeGMOFs 中 的 羧 基 (- COOH). 豐 富 的 -COOH在多孔 PDA@Au@FeGMOFs表面可以 連結更多氨基化修飾的適配體,進而可以氧化還原 PDA,並加速電子轉移以實現雙重訊號放大.基於 PDA@ Au@FeGMOFs 復 合 材 料 構 建 了 電 化 學 DNA 傳 感 器 以 用 於 CEA 的 檢 測,線 性 範 圍 為 1fg??mL-1 ~1μg??mL-1,檢 出 限 為 0.33fg?? mL-1. 

3.2 抗生素的檢測 

3.2.1 土黴素和卡那黴素

CHEN 等[41]採用 UiOG66GNH2 包裹金屬離子 (Cd2+ 或 Pb2+ ),並透過 Cd2+ 或 Pb2+ 與適配體之間 形成 的 金 屬 離 子 @ 氨 基 配 位 鍵 將 適 配 體 固 定 在 UiOG66GNH2 上,同 時 在 磁 珠 上 固 定 抗 單 鏈 抗 體 (antiGssDNA,作為分離抗體),當反應體系中出現 目標物時,antiGssDNA 與 目 標 物 競 爭 性 結 合 適 配 體,使適配體從磁珠上分離.此外,核酸外切酶水解 適配體使目標物重新遊離到反應體系中,使訊號放大,實現了土黴素和卡那黴素的同時檢測,線性範圍 為0.5pmol??L-1~50nmol??L-1,檢出限分別為 0.18pmol??L-1和0.15pmol??L-1.

3.2.2 氯黴素

WANG 等[42]制 備 了 中 空 納 米 盒 (PtPd@NiG CoHNBs)與二烯丙基二甲基氯化銨功能化石墨烯 (PDDAGGr)的 復 合 材 料 (PDDAGGr/PtPd@ NiG CoHNBs),然後透過 Pt-S鍵◕││☁╃、Pd-S鍵在 PDDAG Gr/PtPd@ NiGCoHNBs 上 固 定 DNA 鏈,並 採 用 UiOG66封裝 MB連結捕獲 DNA 作為捕獲探針,在 ExoIII輔 助 循 環 擴 增 策 略 下,當 氯 黴 素 存 在 時, dsDNA解離,互補鏈釋放,基於適配體和氯黴素之 間的高親和力,互補鏈結合到髮夾 DNA 末端形成 另一種dsDNA 結構,觸發新的迴圈,導致最終樣本 中出現觸發 DNA 與捕獲探針雜交,實現訊號放大. 基於此,開發了一種電化學 DNA 感測器,用於氯黴 素的 靈 敏 檢 測,線 性 範 圍 為 10fmol?? L-1 ~ 10nmol??L-1,檢出限為0.985fmol??L-1.

3.2.3 博來黴素

HE 等[43]制 備 了 UiOG66GNH2,並 利 用 UiOG 66GNH2 修飾電極表面.透過醯胺反應將磁珠與末 端修飾FcGDNAs訊號探針的髮夾探針2相結合,當 Fe2+ 存在時,Fe2+ 會與博來黴素結合形成“博來黴 素GFe(Ⅱ)”複合物,進而可以切割髮夾探針1來釋 放觸發序列,觸發序列在反應體系中能啟用 Zn2+ 依 賴性脫 氧 核 糖 核 酸 酶 (DNAzyme),從 而 使 大 量 FcGDNAs訊號探針從磁珠上固定的髮夾探針2中釋 放出來,釋放的 FcGDNAs吸附在 UiOG66GNH2 修 飾的電極表面以放大電訊號.基於此,構建了一種 靈敏的電化學 DNA 感測器並用於測定博來黴素, 線性 範 圍 為 5~2 000 pmol?? L-1,檢 出 限 為 4pmol??L-1.

3.3 重金屬離子的檢測

3.3.1 Hg 2+

ZHANG 等[44]將 AuNPs修飾到電極表面並通 過 Au-S 鍵將 DNA2 固定至其表面,再採用 CuG MOFs負載 AuNPs複合物(CuGMOFs/Au),通 過 Au-S 鍵 對 DNA1 進 行 標 記 以 形 成 DNA1/CuG MOFs/Au,並 作 為 信 號 探 針. 當 Hg 2+ 存 在 時, Hg 2+ 會啟用髮夾 DNA2,並透過 TGHg 2+GT 配位化 學鍵在 DNA1和 DNA2之間形成 TGT 錯配,進而 構建了一 種 靈 敏 地 檢 測 乳 制 品 中 Hg 2+ 的 電 化 學 DNA 傳 感 器,線 性 範 圍 為 10 fmol?? L-1 ~100nmol??L-1,檢出限為4.8fmol??L-1.

3.3.2 Pb2+

YU 等[45]採用還原氧化石墨烯G四亞乙基戊胺G AuNPs(rGOGTEPAGAu)複合材料修飾電極,再通 過 AuGNH2 將SA 固定在rGOGTEPAGAu表面,然 後滴加生物素標記的底物 DNA 鏈和 Pb2+G特異性 DNAzyme,在 Pb2+ 的 存 在 下,Pb2+G特 異 性 DNAzyme啟用切割底物 DNA 鏈,從 而 產 生 新 的 ssDNA.同時製備了鉑◕││☁╃、鈀摻雜的鐵G有機骨架材料 (PdGPtNPs@FeGMOFs)作為電催化劑,並將巰基化 的發 夾 DNA(HP)通 過 共 價 鍵 合 法 固 定 在 PdG PtNPs@FeGMOFs上,然後利用 HP 與 ssDNA 的 互補鏈雜交將 PdGPtNPs@FeGMOFs結合到電極表 面催化 H2O2 以實現訊號放大.基於此,構建了間 接檢測水樣中 Pb2+ 的電化學 DNA 感測器,線性範 圍為0.005~1000nmol??L-1,檢出限為2pmol?? L-1. 

3.4 其他物質的檢測 

3.4.1 凝血酶

XIE等[46]將 MoS2 與1G胺丙基G3G甲基咪唑氯 鹽(ILGNH2)修飾的 AuNPs(AuNPs@ILGMoS2)復 合材料作為電極修飾材料,然後透過 Au-S鍵將硫 醇 化 適 配 體 的 三 維 支 架 DNA 納 米 四 面 體 (3DNTH)固定在 AuNPs@ILGMoS2 表面,隨後依 次加入凝 血 酶◕││☁╃、通 過 EDC 和 NHS 功 能 化 修 飾 的 AuNPs@FeGMILG88(MIL代表萊瓦希爾骨架材料, 是一類 MOFs)結合cDNA 而形成的 AuNPs@FeG MILG88@cDNA,並作為訊號探針,3DNTH 中的適 配體◕││☁╃、AuNPs@FeGMILG88@cDNA 的cDNA 與凝 血酶 特 異 性 結 合,檢 測 底 液 中 [Fe(CN)6 ]3-/4- ([Fe(CN)6]3- 與[Fe(CN)6]4- 的混合物)的訊號並 使之保持穩定,而 AuNPs@FeGMILG88@cDNA 的 訊號則隨凝血酶濃度的升高而增強.基於此,構建 了比率電化學 DNA 感測器,實現了凝血酶的檢測, 線性範 圍 為 0.298~29.8pmol??L-1,檢 出 限 為 59.6fmol??L-1. 

3.4.2 脫氧雪腐鐮刀菌烯醇 

WEN 等[47]透過三水硝酸銅和聚乙烯吡咯烷酮 製備了多功能氮摻雜的銅 金 屬 有 機 骨 架 材 料 (NG CuGMOF),該材料不僅可以作為訊號探針,還可以 透過氨基與 Cu的相互作用將脫氧雪腐鐮刀菌烯醇 的適配體固定在 NGCuGMOF表面.基於此,建立了 一種用於快速◕││☁╃、靈敏測定脫氧雪腐鐮刀菌烯醇的簡易電化學 DNA 感測器,線性範圍為0.02~20ng?? mL-1,檢出限為0.008ng??mL-1.

3.4.3 赭麴黴毒素 A 

QIU 等[48]採 用 溶 劑 熱 法 合 成 UiOG66,通 過 Au-S鍵將硫代化支撐序列(TSS)固定在金電極表 面,再利用Zr4+ 與磷酸鹽基團(-PO4 3- )的特異協 同作用,將赭麴黴毒素 A 的適配體與 TSS進行雜 交,透過ZrGOGP配位鍵將高穩定的 UiOG66原位移 植到赭麴黴毒素 A 適配 體 的 末 端.隨 後,ZrGOGP 配位鍵將大量帶有-PO4 3- 的 MB標記探針組裝在 UiOG66表面,產生強烈電化學響應,當赭麴黴毒素 A 存在時,它可以與 TSS 競爭性結合,使 UiOG66 封裝的5′GPO4 3- 與3′GMB 雙標記序列從感測器表 面分離,從而降低電化學訊號.基於此,建立了一個 快速◕││☁╃、靈敏檢測赭麴黴毒素 A 的電化學 DNA 感測 器,線性範圍為0.1fmol??L-1~2.0μmol??L-1,檢 出限為0.079fmol??L-1.

3.4.4 mecA 和nuc基因 

DAI等[49]合成了雙金屬沸石咪唑骨架衍生的 氮摻雜多孔碳以及 UiOG66GNH2,並將二者依次滴 加在玻碳電極表面,再透過醯胺鍵將羧基化靶ssDG NA 偶聯到 UiOG66GNH2 奈米載體上,並將 MB 和 表柔比星(EP)分別封裝在 UiOG66GNH2 的孔內,然 後加入對應靶ssDNA 的互補鏈,形成dsDNA 以包 封住 MB和 EP,當兩個目標 DNA 都存在時,mecA 和nuc基因與相應cDNA 完全雜交使 MB和 EP被 釋放,產生兩個電流.基於此,構建了一種可以同時 檢測耐甲氧西林金黃色葡萄球菌中的 mecA 和nuc 基因的 電 化 學 DNA 傳 感 器,線 性 範 圍 均 為 5× 10-15 ~ 1 × 10 -10 mol?? L-1,檢 出 限 分 別 為 3.7fmol??L-1和1.6fmol??L-1.

3.4.5 香蘭素 

SUN 等[50]利用多孔結構超導電炭黑/Fc雙摻 MOFs(FcGKB/ZIFG8)修 飾 電 極,再 原 位 電 沉 積 AuNPs,並透過 Au-S鍵將香蘭素5′GSH 修飾的適 配體固定在 FcGKB/ZIFG8@AuNPs上.當香蘭素 存在時,香蘭素可以與適配體結合,使其峰值電流 (IVan,作為響應訊號)強度增加,ZIFG8摻入的 Fc峰 值電流(IFc,作為參考訊號)強度略有變化.基 於 IVan/IFc的比率響應構建了比率電化學適配體感測 器,用於檢測香蘭素,線性範圍為10nmol??L-1 ~ 0.2mmol??L-1,檢出限為3nmol??L-1. 

4 總結與展望 

本工作綜述了基於 MOFs的電化學 DNA 感測 器在分析檢測各領域的應用進展,低成本◕││☁╃、便攜◕││☁╃、寬 線性範圍等優點使之成為傳統分析檢測各領域方法 的有效替代方法.未來基於 MOFs的電化學 DNA 感測器在分析檢測領域應側重以下幾個方面:電化 學 DNA 感測器的檢測分析在準確度和靈敏度方面 目前仍然存在挑戰,應致力於研究 MOFs複合材料 修飾於感測平臺或訊號放大策略,進而提高檢測靈 敏度,降低檢出限;不斷提高 MOFs的耐酸鹼◕││☁╃、熱腐 蝕能力,合理最佳化 MOFs孔徑設計,並與其他通訊 技術相結合,如打造可移動感測器,可以透過平板電 腦和智慧手機等通訊工具與電化學感測器相組合來 構建;注重發揮 MOFs的優勢,可與電化學 DNA 傳 感器結合製作出大批次成本低◕││☁╃、便捷◕││☁╃、靈敏度高◕││☁╃、實 用性高的感測器;電化學 DNA 技術與聚合酶鏈式 反應◕││☁╃、氣相色譜等技術相結合,將應用範圍拓寬至活 體和線上實時分析等領域.綜上所述,結構的高可 變性 及 其 可 用 於 DNA 傳 感 器 構 建 的 易 用 性 使 MOFs可以在分析檢測領域中廣泛應用.


參考文獻: 

[1] ZHOU N,SUFF,GUOCP,etal.TwoGdimensional orientedgrowthofZnGMOFGonGZrGMOFarchitecture: Ahighlysensitiveandselectiveplatformfordetecting cancer markers[J].Biosensors and Bioelectronics, 2019,123:51G58. 

[2] AYDOˇGDUTIˇG G,KOYUNCUZD,ZEYBEKB,et al.InteractionofprednisonewithdsDNAatsilvernanG oparticles/poly(glyoxalGbis(2Ghydroxyanil))/dsDNA modifiedelectrodeanditsanalyticalapplication[J]. Bioelectrochemistry,2019,126:56G63. 

[3] ARYASK,ESTRELA P.Recentadvancesin enG hancementstrategiesforelectrochemicalELISAGbased immunoassaysforcancerbiomarkerdetection[J].SenG sors,2018,18(7):2010G2020. 

[4] LINGPH,LEIJP,ZHANGL,etal.PorphyrinGenG capsulatedmetalGorganicframeworksasmimeticcataG lystsforelectrochemicalDNA sensingviaallosteric switchofhairpin DNA [J].Analytical Chemistry, 2015,87(7):3957G3963. 

[5] Lü M M,FANSF,WANGQL,etal.AnenzymeG freeelectrochemicalsandwichDNAassaybasedonthe useofhybridizationchainreactionandgoldnanopartiG cles:ApplicationtothedeterminationoftheDNAofHelicobacterpylori[J].MikrochimicaActa,2019,187 (1):73G83. 

[6] LOW KF,ZAINZ M,YEANCY.AsignalGampliG fiedelectrochemicalDNAbiosensorincorporatedwith acolorimetricinternalcontrolforVibriocholeraedeG tectionusingshelfGreadyreagents[J].Biosensorsand Bioelectronics,2017,87:256G263. 

[7] GONGQJ,WANG Y D,YANG H Y.Asensitive impedimetricDNAbiosensorforthedeterminationof the HIV gene based on grapheneGNafion composite film[J].BiosensorsandBioelectronics,2017,89:565G 569. 

[8] WUXJ,HANST,YANGY,etal.Decreasedbrain GABAlevelsinpatientswith migrainewithoutaura: AnexploratoryprotonmagneticresonancespectroscoG pystudy[J].Neuroscience,2022,488:10G19. 

[9] NING W Y,DIZH,YU YJ,etal.ImpartingdesigG ner biorecognition functionality to metalGorganic frameworksbya DNAGmediatedsurfaceengineering strategy[J].Small,2018,14(11):3812G3820.

[10] EVTUGYN G,BELYAKOVAS,PORFIREVA A, etal.Electrochemicalaptasensorsbasedon hybrid metalGorganicframeworks[J].Sensors,2020,20 (23):6963G6996. 

[11] LINGPH,LEIJP,JIAL,etal.PlatinumnanopG articlesencapsulated metalGorganicframeworksfor theelectrochemicaldetection oftelomeraseactivity [J].ChemicalCommunications,2016,52(6):1226G 1229. 

[12] SHEN WJ,ZHUO Y,CHAIY Q,etal.CeGbased metalGorganicframeworksandDNAzymeGassistedreG cyclingasdualsignalamplifiersforsensitiveelectroG chemicaldetectionoflipopolysaccharide[J].BiosenG sorsandBioelectronics,2016,83:287G292. 

[13] WANG M H,HU M Y,LIZZ,etal.Construction ofTbGMOFGonGFeGMOFconjugateasanovelplatG formforultrasensitivedetectionofcarbohydrateantiG gen125andlivingcancercells[J].Biosensorsand Bioelectronics,2019,142:56G63. 

[14] 榮勝忠,張慧,鄒立娜,等.金屬有機骨架複合材料生 物感測器檢測腫瘤標誌物的應用進展[J].分析試驗 室,2021,40(2):233G240. 

[15] CHITICARUEA,PILANL,DAMIANC M,etal. InfluenceofgrapheneoxideconcentrationwhenfabriG catinganelectrochemicalbiosensorforDNAdetection [J].Biosensors,2019,9(4):113G131. 

[16] CHEN Y H,GUOSL,ZHAO M,etal.AmperoG metricDNAbiosensorforMycobacteriumtuberculoG sisdetectionusingflowerGlikecarbonnanotubesGpolyG anilinenanohybridandenzymeGassistedsignalampliG ficationstrategy[J].Biosensorsand Bioelectronics, 2018,119:215G220. 

[17] CUIMJ,ZHAO Q Y,ZHANG Q,etal.Nitrogen dopedchiralcarbonaceousnanotubeforultrasensitive DNAdirectelectrochemistry,DNAhybridizationand damagestudy[J].Analytica Chimica Acta,2018, 1038:41G51. 

[18] AIXZ,MA Q,SU XG.MultiplexDNAsensorfor BRAFandBRCAdetection[J].AnalyticalBiochemisG try,2013,438(1):22G28. 

[19] ARIFFINEY,LEEY H,FUTRAD,etal.AnulG trasensitivehollowGsilicaGbasedbiosensorforpathoG genicEscherichiacoli DNAdetection[J].Analytical andBioanalyticalChemistry,2018,410(9):2363G 2375. 

[20] DEMIRELG,RZAEVZ,PATIRS,etal.Poly(NG isopropylacrylamide)layers on silicon wafers as smartDNAGsensorplatforms[J].JournalofNanoG scienceandNanotechnology,2009,9(3):1865G1871. 

[21] SUS,CAO W F,LIU W,etal.DualGmodeelectroG chemicalanalysisofmicroRNAG21usinggoldnanopG articleGdecoratedMoS2 nanosheet[J].Biosensorsand Bioelectronics,2017,94:552G559. 

[22] MAJH,CHAIW X,LUJY,etal.CoatingaDNA selfGassembledmonolayerwithametalorganicframeG workGbased exoskeletonforimprovedsensing perG formance[J].The Analyst,2019,144(11):3539G 3545.

 [23] 許永強.電化學 DNA 生物感測平臺的構建及其應用 [D].南京:南京郵電大學,2020. 

[24] 王存,劉蕃鑫,惠俊敏,等.基於生物金屬有機骨架封 裝亞甲基 藍 復 合 材 料 和 信 號 放 大 策 略 高 靈 敏 檢 測 microRNAG141[J].分 析 化 學,2020,48(9):1185G 1192. 

[25] BAOT,FURB,WEN W,etal.TargetGdrivencasG cadeGamplifiedreleaseofloadsfrom DNAGgatedmetG alGorganicframeworksforelectrochemicaldetectionof cancerbiomarker[J].ACS Applied Materials & InG terfaces,2020,12(2):2087G2094. 

[26] SHEN WJ,ZHUO Y,CHAIY Q,etal.CuGbased metalGorganicframeworksasacatalysttoconstructa ratiometricelectrochemicalaptasensorforsensitiveliG popolysaccharidedetection[J].AnalyticalChemistry, 2015,87(22):11345G11352. 

[27] DENGCY,PIX M,QIANP,etal.HighGperformG anceratiometricelectrochemicalmethodbasedonthecombinationofsignalprobeandinnerreferenceprobe inonehairpinGstructuredDNA[J].AnalyticalChemG istry,2017,89(1):966G973. 

[28] YU H,HANJ,AN SJ,etal.Ce(Ⅲ,Ⅳ)GMOF electrocatalystassignalGamplifyingtagforsensitive electrochemicalaptasensing[J].BiosensorsandBioG electronics,2018,109:63G69. 

[29] WANGZ,YU H,HANJ,etal.RareCo/FeGMOFs exhibitinghigh catalyticactivityin electrochemical aptasensorsforultrasensitivedetectionofochratoxin A[J].ChemicalCommunications,2017,53(71): 9926G9929. 

[30] WU CJ,WANGSF,LUO XL,etal.Adenosine triphosphate responsive metalGorganic frameworks equippedwithaDNAstructurelockforconstruction ofaratiometricSERSbiosensor[J].ChemicalComG munications,2020,56(9):1413G1416. 

[31] DRATWA M,WYSOCZA??SKAB,?ACINAP,et al.TERTGregulationandrolesincancerformation[J]. FrontiersinImmunology,2020,11:929G945. 

[32] ROAKEC M,ARTANDISE.Regulationofhuman telomeraseinhomeostasisanddisease[J].NatureReG viewsMolecularCellBiology,2020,21(7):384G397. 

[33] DONGPF,ZHULY,HUANGJ,etal.ElectrocaG talysisofcerium metalGorganicframeworksforratioG metricelectrochemicaldetectionoftelomeraseactivity [J].BiosensorsandBioelectronics,2019,138:3G13.

 [34] WANGY Q,DONGPF,HUANGJ,etal.Direct electrochemistry of silver nanoparticlesGdecorated metalGorganic frameworks for telomerase activity sensingviaallostericactivationofanaptamerhairpin [J].AnalyticaChimicaActa,2021,1184:36G46. 

[35] BAUTISTAGSáNCHEZD,ARRIAGAGCANON C, PEDROZAGTORRESA,etal.Thepromisingroleof miRG21asacancerbiomarkeranditsimportancein RNAGbasedtherapeutics[J].Molecular TherapyG NucleicAcids,2020,20:409G420. 

[36] HUANG B,WU GZ,PENG C X,etal.miRG126 regulatestheproliferation,migration,invasion,and apoptosisofnonGsmalllungcancercellsviaAKT2/ HK2axis[J].IUBMBLife,2021:1G10. 

[37] MAXY,QIANK,EJEROMEDOGHENEO,etal. AlabelGfreeelectrochemicalplatformbasedonathioG ninefunctionalized magnetic FeGNGC electrocatalyst forthedetectionofmicroRNAG21[J].TheAnalyst, 2021,146(14):4557G4565. 

[38] HU M,ZHUL,LIZZ,etal.CoNibimetallicmetG alGorganicframeworkasanefficientbiosensingplatG formformiRNA126detection[J].AppliedSurface Science,2021,542:586G597. 

[39] HAO C,ZHANG G Q,ZHANG LJ.Serum CEA levelsin49differenttypesofcancerandnoncancer diseases[J].Progress in Molecular Biology and TranslationalScience,2019,162:213G227. 

[40] LIJF,LIUL,AIYJ,etal.SelfGpolymerizeddopaG mineGdecorated Au NPsand coordinated with FeG MOFasadualbindingsitesanddualsignalGamplifG yingelectrochemicalaptasensorforthedetectionof CEA[J].ACSAppliedMaterials&Interfaces,2020, 12(5):5500G5510. 

[41] CHEN M,GAN N,ZHOU Y,etal.AnelectroG chemicalaptasensorformultiplexantibioticsdetection basedonmetalionsdopednanoscaleMOFsassignal tracersand RecJf exonucleaseGassistedtargetsrecyG clingamplification[J].Talanta,2016,161:867G874. 

[42] WANGSY,HEBS,LIANGY,etal.Exonuclease IIIGdriven dualGamplified electrochemicalaptasensor basedonPDDAGGr/PtPd@NiGCohollow nanoboxes forchloramphenicoldetection[J].ACSAppliedMateG rials&Interfaces,2021,13(22):26362G26372. 

[43] HEY Q,GAO Y,GU H W,etal.TargetGinduced activationofDNAzymeforsensitivedetectionofbleoG mycinbyusingasimpleMOFGmodifiedelectrode[J]. BiosensorsandBioelectronics,2021,178:3034G3039. 

[44] ZHANGXN,ZHU M C,JIANGYJ,etal.Simple electrochemicalsensing for mercuryionsin dairy product using optimal Cu2+Gbased metalGorganic frameworksassignalreporting[J].JournalofHazG ardousMaterials,2020,400:222G229. 

[45] YU YJ,YU C,NIU Y Z,etal.Targettriggered cleavageeffectofDNAzyme:RelyingonPdGPtalloys functionalized FeGMOFsforamplified detection of Pb2+ [J].BiosensorsandBioelectronics,2018,101: 297G303. 

[46] XIEFT,ZHAOXL,CHIKN,etal.FeGMOFsas signalprobescoupling with DNAtetrahedralnanoG structures for construction ofratiometric electroG chemicalaptasensor[J].Analytica Chimica Acta, 2020,1135:123G131. 

[47] WENXY,HUANGQ W,NIEDX,etal.A multiG functionalNGdopedCuGMOFs(NGCuGMOF)nanomaG terialGdrivenelectrochemicalaptasensorforsensitive detectionofdeoxynivalenol[J].Molecules,2021,26 (8):2243G2254. 

[48] QIU W W,GAOF,YANON,etal.SpecificcoordiG nation between ZrGMOF and phosphateGterminatedDNAcoupledwithstranddisplacementfortheconG structionofreusableandultrasensitiveaptasensor[J]. AnalyticalChemistry,2020,92(16):11332G11340. 

[49] DAIG,LIZ,LUOFF,etal.SimultaneouselectroG chemicaldeterminationofnucand mecA genesfor identificationof methicillinGresistantStaphylococcus aureususingNGdopedporouscarbonandDNAGmodiG fiedMOF[J].MikrochimicaActa,2021,188(2):39G 48. 

[50] SUN YJ,JIANGX W,JIN H,etal.Ketjenblack/ ferrocene dualGdoped MOFs and aptamerGcoupling goldnanoparticlesusedasanovelratiometricelectroG chemicalaptasensorforvanillindetection[J].AnalytiG caChimicaActa,2019,1083:101G109.



<文章來源  > 材料與測試網 > 期刊論文 > 理化檢驗-化學分冊 > 58卷 > 9期 (pp:1109-1116)>


推薦閱讀

    【本文標籤】╃▩₪✘•:金屬有機骨架材料 電化學 DNA 感測器 分析檢測 綜述
    【責任編輯】╃▩₪✘•:國檢檢測版權所有╃▩₪✘•:轉載請註明出處

    最新資訊文章

    乱中年女人伦av三区,中文字幕亚洲爆乳无码专区,精品国产一区二区三区不卡在线,国产亚洲欧美日韩俺去了